利用引晶技术制备大尺寸镍基单晶涡轮导向叶片

肖久寒, 姜卫国, 李凯文, 韩东宇, 王 栋, 王 迪,王 华, 陈立佳, 楼琅洪

（1.海洋装备用金属材料及其应用国家重点实验室，辽宁 鞍山 114021；
2.鞍山钢铁集团有限公司，辽宁 鞍山 114021；
3.沈阳工业大学 材料科学与工程学院，沈阳 110870；
4.潍坊科技学院，山东 寿光 262700；
5.中国科学院金属研究所 师昌绪先进材料创新中心，沈阳 110016；
6.上海大学 材料科学与工程学院，上海 200444）

镍基单晶高温合金由于具有良好的高温力学性能和组织稳定性，目前被广泛用于制造航空发动机和陆基燃气轮机涡轮叶片[1-6]。相比于传统等轴晶铸造叶片，单晶叶片由于消除了晶界，其力学性能得到了显著提高[7-12]。为了获得良好的单晶铸件，应严格控制单晶取向，同时避免在定向凝固过程中形成凝固缺陷[13-16]。对于大尺寸复杂结构的涡轮叶片，很难通过调整凝固工艺参数来避免凝固缺陷的产生。因此，为了制备大尺寸镍基单晶涡轮叶片，发展出了引晶技术[17-18]。引晶技术是将沿叶片生长的主晶体引入易形成凝固缺陷位置，从而避免在叶片的高过冷区域形成凝固缺陷的方法。引晶技术具有生产效率高，易实现工艺目标等特点。然而，由于引入晶体的冷却速率较高，枝晶很可能发生偏离或扭转，导致在引晶体和主晶体之间形成具有一定角度的搭接界面（小角度，甚至大角度晶界）[19]，进而严重降低叶片性能[20]。因此，引晶结构的选择和设置会严重影响单晶叶片的质量。

根据文献报道[21-22]，通常采用垂直或空间弯曲的引晶结构制备大尺寸单晶叶片，这可以保证引晶结构内晶体的凝固前沿领先于叶片内的主晶体。Ma 等[23]和Yoshinari 等[19]的研究结果表明，将引晶结构设置在涡轮动叶片的三角过渡段与缘板边缘之间可以成功制备出完整的单晶叶片。Newell等[24]的研究结果表明，当晶体沿凝固方向生长时，晶体取向的演化是无规律的，即枝晶扭转是随机的。Hu 等[25]则认为，单晶体沿凝固方向生长时，其取向演化是沿单一方向偏离的。然而，由于在引晶结构与叶片的连接处存在结构和尺寸的突变，导致该区域内的温度场、应力场和流场存在局部不稳定，这可能导致在该区域产生凝固缺陷。为了解决该问题，有必要对引晶结构进行优化，即在引晶结构和叶片之间增加一个过渡结构。优化后的引晶结构不仅可以使局部凝固条件更加稳定，避免形成凝固缺陷，还可以减小枝晶的横向扩展距离，进而降低主晶体与引晶体之间的搭接界面角度。Xiao 等[26-28]的研究结果表明，46°～68°扩展角度及2 mm 厚度为较优的引晶过渡结构参数。

本工作针对特定结构的大尺寸单晶叶片，设计“传递+过渡”型引晶结构，将设置引晶结构的叶片与未设置引晶结构的叶片进行对比验证实验，采用ProCAST 软件模拟定向凝固过程中的温度场演化过程，利用EBSD 技术对单晶叶片汇聚界面进行取向测试，并进一步探究引晶结构对叶片凝固缺陷形成机制的影响。

1.1 叶片选择及引晶结构设计

选用典型的燃机用大尺寸双联导向叶片进行引晶工艺实验验证，叶片最大长度为300 mm，叶片前缘弦宽为90 mm，叶片蜡膜形貌如图1（a）所示。根据实验用涡轮导向叶片的实际尺寸，设计“传递+过渡”型引晶结构，如图1（b）所示，其中引晶传递结构宽度设计为3 mm、厚度设计为2 mm，引晶过渡结构的扩展角度设计为68°、高度设计为20 mm、厚度设计为2 mm。本实验中，由于单晶叶片的尺寸较大，故将一只叶片单独组合成一个蜡型组。将引晶结构分别设置在三角过渡段与下叶片前缘及下叶片前缘与上叶片前缘之间，尽可能保证引晶结构与[001]凝固方向平行，且与两侧缘板之间距离相等。同时，选用无引晶结构叶片进行对比验证实验，蜡膜组形貌如图2 所示。

图1 蜡模形貌及尺寸 （a）大尺寸双联导向叶片；
（b）引晶结构Fig. 1 Geometries and sizes of wax pattern （a）large size turbine guide vane；
（b）grain continuator（GC）

图2 大尺寸双联导向叶片蜡模组形貌 （a）无引晶结构；
（b）引晶结构Fig. 2 Geometries of wax pattern clusters （a）large size turbine guide vane without GC；
（b）large size turbine guide vane containing GC

1.2 单晶叶片的制备

利用熔模精密铸造工艺制备单晶铸件。首先，压制大尺寸双联导向叶片蜡件，再将蜡件按图2 所示组合为蜡模组。为了去除蜡模组表面油脂，使用专用清洗液对蜡模组进行清洗，随后将蜡模组送至制壳车间进行型壳制备。制壳过程如下：将蜡模组完全浸入配制好的EC95 料浆中（采用双面层制壳工艺），随后将不同粒径的Al2O3刚玉砂均匀地撒在蘸好料浆的蜡模组上（砂粒粒径随制壳层数的增加而增大），重复蘸浆、撒砂过程直至陶瓷型壳厚度达到约6 mm。预先去除冒口和底盘位置多余型壳，然后将陶瓷型壳冒口朝下放入脱蜡釜内进行脱蜡，脱蜡温度设置为170 ℃，脱蜡时间设置为15 min，保证脱蜡釜内压力达到0.6 MPa。将脱蜡后的陶瓷型壳置于马弗炉内进行预烧结，其目的是去除型壳内壁残余蜡料并增加型壳强度，烧结温度设置为900 ℃，烧结时间4 h，叶片型壳形貌如图3 所示。实验合金选用典型的第一代抗热腐蚀单晶高温合金DD413，其化学成分如表1 所示。采用螺旋选晶法制备单晶叶片铸件。采用高速凝固法（high rate solidification，HRS）对单晶叶片铸件进行定向凝固。将陶瓷型壳固定在冷却室的水冷铜盘上，随后将型壳升至真空环境的加热室内。以15 ℃/min 的加热速率将陶瓷型壳加热至1500 ℃，保温10 min，以获得均匀的温度场，随后进行浇铸，浇铸温度设置为1520 ℃。采用3 mm/min 的抽拉速率进行定向凝固。

表1 镍基单晶高温合金DD413 的化学成分（质量分数/%）Table 1 Chemical composition of DD413 nickel-based single-crystal superalloy（mass fraction%）

图3 大尺寸双联导向叶片型壳形貌 （a）无引晶结构；
（b）引晶结构Fig. 3 Geometries of ceramic shell molds （a）large size turbine guide vane without GC；
（b）large size turbine guide vane containing GC

1.3 晶体取向及性能测试

定向凝固完成后，对单晶铸件进行脱壳处理，切除多余浇道。对铸件进行吹砂处理，除去表面残余型壳，降低铸件表面粗糙度。随后，对铸件进行宏观腐蚀，观察叶片宏观组织，并确认叶片凝固缺陷，腐蚀液采用体积比为 4∶1 的盐酸和双氧水混合溶液，腐蚀时间5 min。利用线切割设备在叶片汇聚界面位置切取EBSD 样品，样品尺寸为2 mm×10 mm×5 mm。依次采用150#、240#、400#、800#、1200#、2000#水磨砂纸对样品进行研磨处理和机械抛光，随后对磨抛好的表面进行振动抛光，去除样品表面应力。采用TESCAN MIRA3 型场发射扫描电镜并配合NordlysNano 电子背散射衍射探头对样品进行EBSD 实验，扫描步长设置为16 μm。随后，利用CHANNEL 5 软件对测得的EBSD 数据进行分析。同时，利用线切割设备在叶片基体及汇聚界面位置切取片状持久样品，不同位置切取的样品应相互平行，尽可能保证样品长度方向与叶片应力轴方向平行，且汇聚界面处于持久样品标距段的中间位置。随后对样品进行真空热处理，固溶处理：RT，时效处理随后，对热处理后的样品进行机械加工，样品尺寸如图4 所示。高温持久条件选择低温高应力（760 ℃/790 MPa）和高温低应力（980 ℃/248 MPa）两种，以评估单晶叶片的可用性。

图4 片状持久样品示意图Fig. 4 Schematic diagram of stress rupture specimen

1.4 ProCAST 软件模拟

利用商业有限元模拟软件ProCAST 模拟实验叶片在定向凝固过程中的温度场，模拟的边界条件、初始条件及热物理性能参数如表2 和表3 所示，随后，通过Visual-Viewer 后处理软件观察实验叶片的温度场演化。

表2 ProCAST 软件模拟计算所设置的边界条件和初始条件Table 2 Boundary conditions and initial conditions used in ProCAST simulation

表3 ProCAST 软件模拟计算所设置的材料热物理参数Table 3 Thermophysical properties of superalloy used in ProCAST simulation

2.1 不同工艺制备的大尺寸导向叶片单晶完整性对比

图5 为经宏观腐蚀后的大尺寸双联导向叶片铸件形貌。由图5 可以看出，未采用引晶技术制备的双联单晶导向叶片，在两只叶片（Vane1 和Vane2）叶身中部均形成了较宽的平行于[001]凝固方向的杂晶缺陷，且杂晶与主晶体存在明显衬度差，说明杂晶与主晶体之间存在较大空间取向差。因此，在未设置引晶结构的条件下生长单晶，叶片的单晶完整性受到了严重破坏（图5（a））。而对于采用引晶技术制备的双联单晶导向叶片，两只叶片（Vane1 和Vane2）的叶身及缘板位置均未形成明显的宏观凝固缺陷，叶片整体呈现单一衬度的金属光泽，说明该叶片具有良好的单晶完整性（图5（b））。导致上述两叶片单晶完整性差异的根本原因是由于设置引晶结构后，改变了叶片整体的凝固路径，并改善了叶片前缘位置原本不利的温度场，降低了杂晶缺陷形成的倾向性，从而获得良好单晶性完整的叶片。

2.2 不同工艺制备的大尺寸导向叶片单晶完整性对比

2.2.1 汇聚界面的取向差测试

图6 为实验用大尺寸双联导向叶片中Vane 1叶片铸件的宏观形貌。其中， 晶粒A 和晶粒C 为主晶体，即沿叶片两侧缘板生长的晶体，而晶粒B 为杂晶（自发随机形核）或引晶体（沿引晶结构生长至叶身），黄色实线表示主晶体与杂晶或主晶体与引晶体的汇聚界面，分别用GBⅠ和GBⅡ表示。利用EBSD 技术分别对不同工艺制备的Vane 1 叶片的GBⅠ和GBⅡ进行晶体取向测量，测量结果分别如图7 和图8 所示。可以发现，未采用引晶工艺制备的大尺寸双联单晶涡轮导向叶片，沿两侧缘板生长的主晶体与沿引晶结构生长的引晶体交汇后形成的两个搭接界面GBⅠ和GBⅡ的角度分别为30.3°和29.2°，即形成杂晶缺陷；
而采用本实验设计的“传递+过渡”结构引晶工艺制得的大尺寸双联单晶涡轮导向叶片，沿两侧缘板生长的主晶体与沿引晶结构生长的引晶体交汇后形成的两个搭接界面GBⅠ和GBⅡ的角度分别为1.5°和2.7°，即小角度晶界（LABs）。根据文献报道[20]，界面两侧取向差小于6°的晶界对合金性能影响很小。因此，采用引晶技术可成功制备出满足性能要求的大尺寸单晶叶片。

图6 Vane1 叶片铸件宏观形貌 （a）无引晶结构；
（b）引晶结构Fig. 6 Morphologies of Vane 1 castings （a）without GC;（b）with GC

图7 无引晶结构Vane 1 叶片的汇聚界面取向差 （a）一次取向分布图；
（b）二次取向分布图，；
（c）取向差分布图；
（1）GBⅠ；
（2）GBⅡFig. 7 Misorientation of convergent interface in Vane 1 casting without GC （ a） primary orientation distribution map；
（b）secondary orientation distribution map；
（c）misorientation profile；
（1） GBⅠ；
（2） GBⅡ

图8 引晶结构Vane 1 叶片的汇聚界面取向差 （a）一次取向分布图；
（b）二次取向分布图；
（c）取向差分布图；
（1）GBⅠ；
（2）GBⅡFig. 8 Misorientation of convergent interface in Vane 1 casting containing GC （a）primary orientation distribution map；
（b）secondary orientation distribution map；
（c）misorientation profile；
（1） GBⅠ；
（2）GBⅡ

2.2.2 高温持久性能

图9 为引晶结构Vane 1 叶片基体及汇聚界面样品的持久性能。由图9 可以看出，在中温高应力（760 ℃/790 MPa）条件下，GBⅠ和GBⅡ样品的持久寿命相对于叶片基体分别下降了10.1%和7.5%，断后伸长率分别下降了6.4%和2.4%；
而在高温低应力（980 ℃/248 MPa）条件下，GBⅠ和GBⅡ样品的持久寿命相对于叶片基体分别下降了9.8%和14.2%，断后伸长率分别下降了7.1%和8.3%。实验结果表明，小角度晶界样品相较于完整单晶样品，其高温持久性能稍有降低，性能折损可控制在15%以内。而对于涡轮叶片用材料来说，其安全及可靠性要求极为严格，材料设计寿命远大于实际使用寿命[29-30]。因此，采用引晶技术制备的大尺寸单晶叶片可以满足使用需求。

图10 为采用引晶结构制备的Vane1 叶片持久样品断口形貌。其中，图10（a）和（d）为叶片基体样品断口， 图10（b）和（e）为GBⅠ样品断口，图10（c）和（f）为GBⅡ样品断口。可以看出，在中温高应力（760 ℃/790 MPa）条件下，叶片基体、GBⅠ和GBⅡ样品的断裂方式均是以类解理断主，韧窝断裂为辅的混合断裂。其中，类解理断裂约占整个断口面积的3/4，而韧窝断裂约占整个断口面积的1/4。断口内类解理区出现了典型的河流花样和类解理台阶，而在韧窝区域出现了典型的韧窝及撕裂棱。在中温高应力（980 ℃/248 MPa）条件下，叶片基体和GBⅠ样品的断裂方式均为韧窝断裂，属于典型的微孔聚集型断裂，断口内可见大量微洞及第二相粒子，而GBⅡ样品的断裂方式不同于叶片基体和GBⅠ样品，其断口中心位置出现了较多的小断面及孔洞，为典型的类解理特征，而断口四周则为“韧窝+撕裂棱”特征的韧性断裂区域。因此，对GBⅡ样品，其断裂方式为同时存在类解理断裂和韧窝断裂的混合断裂。GBⅡ样品出现类解理断裂的原因可能是在高温下，由于小角度晶界的存在，晶体缺陷可通过晶界快速迁移，使样品内部形成大量微孔，部分微孔发生聚集形成较大孔洞，这些孔洞可作为裂纹萌生的起源，引起局部应力集中，进而降低了裂纹扩展的门槛值。当外加应力超过裂纹扩展的临界应力时，多个微孔同时萌生裂纹并快速扩展，产生河流花样，临近的裂纹相遇后形成了大量的小断面。由图9（a）可知，GBⅡ样品的持久寿命相对于叶片基体样品下降了最多，达到了14.2%，这可能是由于GBⅡ样品与GBⅠ和叶片基体样品的持久断裂机制不同导致的。

图10 引晶结构Vane 1 叶片基体及汇聚界面样品的持久断口形貌 （a），（d）基体；
（b），（e）GBⅠ；
（c），（f）GBⅡFig. 10 Fracture surfaces of stress rupture specimens of base metal and convergent interface in Vane 1 casting containing GC（a）,（d）base metal；
（b）,（e）GBⅠ；
（c）,（f）GBⅡ

2.3 ProCAST 软件模拟大尺寸单晶叶片的凝固过程

图11 为大尺寸双联单晶涡轮导向叶片的定向凝固过程模拟结果。其中，图11（a）为无引晶结构叶片凝固过程模拟结果，图11（b）为采用引晶技术制备单晶叶片的凝固过程模拟结果。可以看出，对于无引晶结构叶片，晶体分别沿两侧缘板生长至Vane 1 叶片前缘，而后发生横向扩展并汇聚形成一个整体，随后以整体形式继续向上生长。同时，继续分别沿两侧缘板生长至Vane 2 叶片前缘，并再次发生横向生长并结合为一个整体。最后，以整体形式生长至叶片最顶端。值得注意的是，当模拟时间为4421.4995 s 及6098.5015 s 时，分别在Vane 1 和Vane 2 叶片前缘位置形成了局部过冷区，导致在该区域极易发生过冷形核，形成杂晶缺陷。而对于设置了引晶结构的叶片，生长至三角过渡段的晶体分别沿两侧缘板及引晶结构生长至叶片前缘位置，且由于引晶结构尺寸较小，厚度较薄，合金液热量散失较快，冷却速率较大，导致引晶结构内的凝固前沿始终领先于两侧缘板的凝固前沿。由于Vane 1 叶片前缘与水平方向成一定夹角，故晶体首先沿大缘板生长至叶片前缘（叶片大缘板与前缘交汇位置高度最低），随后与沿引晶结构生长至叶片前缘的引晶体发生汇聚，随着凝固进行，引晶体会与沿小缘板生长的晶体发生汇聚（叶片小缘板与前缘交汇位置高度最高），并以整体形式继续沿Vane 1 叶片生长。与此同时，再次分别沿两侧缘板及引晶结构生长至Vane 2 叶片。在引晶结构叶片的整个凝固过程中，均未形成局部过冷区，这大大降低了形成凝固缺陷的风险。上述模拟结果与本实验所制得的单晶叶片实际情况良好吻合。因此，采用引晶技术制备大尺寸单晶叶片可有效避免凝固缺陷的形成，使叶片具有良好的单晶完整性。

图11 大尺寸双联单晶涡轮导向叶片的定向凝固过程模拟结果 （a）无引晶结构叶片；
（b） 引晶结构叶片Fig. 11 Simulation results of directional solidification process of large size turbine guide double vane castings （a）vane without GC；
（b）vane containing GC

（1）采用引晶技术可有效避免杂晶缺陷的形成，并可成功制备出单晶完整性良好的大尺寸双联涡轮导向叶片，但在叶片主晶与引入晶体之间仍会形成小角度晶界缺陷。

（2）对引晶技术制备的大尺寸单晶导向叶片（Vane 1）的汇聚界面角度分别为1.5°和2.7°，即小角度晶界。小角度晶界位置的高温持久性能虽稍有降低（寿命损失小于15%、断后伸长率损失小于7%），但仍可满足叶片的使用性能。

（3）根据ProCAST 软件对大尺寸双联单晶导向叶片凝固过程的模拟结果，发现在设置引晶结构后，优化了叶片的原始凝固路径，改善了叶片前缘位置的过冷条件，降低了杂晶缺陷的形核概率，有效避免了杂晶缺陷的形成。

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