基于周期极化晶体MgO:PPLN,的纠缠光子对制备过程的研究

吴 杰，王海龙，张 雄，陈 君，王兆坤，龚华平，赵春柳

（中国计量大学 光学与电子科技学院，浙江 杭州 310018）

近年来，在量子通信、量子传感等领域蓬勃发展过程中，品质良好的量子光源作为核心部件得到了更多关注。在量子光源的多种应用领域中，纠缠光子对的制备是必不可少的前提，因此对其进行研究就变得尤为重要。基于二阶非线性效应的自发参量下转换（spontaneous parametric downconversion，SPDC）技术是产生纠缠光子对的有效方法之一，这种方法产生的纠缠光子对具有纠缠纯度高、检测方便、相干性距离保持长等特点，是当前量子光学研宄中最为普遍的方法[1]。SPDC 常用的相位匹配技术主要有传统的双折射相位匹配技术和准相位匹配（quasi-phase-matching，QPM）技术，由于QPM 技术具有线性转换效率高，调谐方式方便简单，理论上在非线性晶体的整个透光范围内都可以实现动量守恒等优点[2]，为进一步提高纠缠光子对纯度，产生更稳定的非经典光场提供了可行的方法。QPM 技术产生非经典光场，通常是对量子光学结构中的周期极化非线性晶体进行周期性调制，改变介质的极化方向，此时入射光场在晶体中发生的非线性作用就决定了出射光场的量子特性[3]。在产生非经典光场实验中，常见的非线性晶体包括周期极化LiNbO3（PPLN）、周期极化KTiOPO4（PPKTP）和周期极化LiTaO3（PPLT）等。其中，PPLN 晶体因其非线性系数最大、透光范围较宽、制备简单且市场价格较低，被大量应用在红外波段光参量变换过程中[4-12]，成为目前QPM技术中应用最为广泛的非线性晶体。然而同组分LiNbO3在低于150 ℃的温度下容易受到光折变损伤，且制作时所需的极化电压过高，不易获得大尺寸晶体，矫顽电场强度也与击穿电压很接近，制作过程中容易操作失误，破坏晶体结构。为了解决这些缺点,研究人员开始尝试往LiNbO3晶体中掺入MgO。仲跻国等人[13]在1980 年证实，高掺杂MgO（4.6%）的PPLN、晶体的抗光损伤能力约为未掺杂时的100 倍，在常温下就能够实现光学频率的转换。掺5 mol%MgO:PPLN 晶体矫顽场约为4.8 KV/mm，可防止因为温度过低产生的光折变对结构造成破坏，可平稳运行在室温环境下。目前，掺5mol%MgO:PPLN 晶体已成为QPM 技术应用中最为重要的非线性材料[14-16]。

本文深入分析QPM 过程中相互联系的的动量守恒与能量守恒条件，根据掺5mol%MgO:PPLN晶体的折射率随波长、温度变化的Sellmeier 方程以及极化周期随温度的热膨胀关系，详细研究了几种典型波段泵浦激光泵浦条件下，产生纠缠光子对过程中周期调谐特性及温度调谐特性，产生的纠缠光子对可以覆盖光通信及中红外波段。

SPDC 的具体过程为，一束频率为 ωp的泵浦光入射到非线性介质上，通过QPM 技术产生两束频率分别为 ωs和 ωi的信号光和闲置光，整个过程中满足能量和动量守恒，即：

式中：kp、ks、ki分别为泵浦光、信号光和闲置光的波矢。当 ωs=ωi时，（1）式为简并SPDC，是经典二次谐波（倍频）的逆过程。当 ωs≠ωi时，（1）式为非简并SPDC，是参量上转换的逆过程[17]。

在QPM 过程中，泵浦光、信号光和闲置光也需满足上述守恒条件，且为提高QPM 过程发生的概率并补偿位相失配，还需考虑倒格矢匹配。倒格矢匹配公式为

式中m为准相位匹配阶数。

当准相位匹配阶数为1，相位失配量为0 时，则有[18]：

式中：
λp、 λs、 λi分别为抽运光、信号光、闲置光的波长；
np、ns、ni分别为泵浦光、信号光、闲置光的折射率；

Λ (T)为晶体的极化周期，单位为μm。

由于掺5 mol%MgO:PPLN 晶体的性能在众多周期极化晶体中均表现不俗，本文以其为研究对象进行分析。在实验中，研究人员为了提高SPDC的转换效率，通常选择e→e+e的匹配方式和PPLN最大的二阶非线性极化张量d33。该晶体的Sellmeier色散方程为[19]

式中：f(T)=(T-24.5)(T+570.82)；
T为晶体温度，单位为℃；

λ为光波波长，单位为μm。式中各相关参量值如表1 所示。

表1 掺5 mol%MgO:PPLN 晶体的色散方程参数Table 1 Parameters of Sellmeier dispersion equation for MgO:PPLN crystals doped with 5 mol%

根据（6）式可绘制出在不同温度下，PPLN 晶体折射率随入射光波长的变化曲线，如图1 所示。从图1 中可以看出，在不同温度下PPLN 晶体折射率随入射光波长的变化是相同的，即随着波长增大，晶体折射率降低；
在入射光波长相同的情况下，温度高的晶体折射率大于温度低的晶体；
在0.5 μm～1 μm 范围内，改变入射光波长，晶体折射率变化更为明显。

图1 PPLN 折射率与波长的色散曲线Fig. 1 Dispersion curves of refractive index and wavelength of PPLN

泵浦光的波长、温度T和晶体的周期 Λ(T)皆为可变的参量。在一定条件下，改变其中一个变量，就可以实现两束参量光的改变；
当2 个参量都保持不变时，就可以得出晶体的调谐波长与第3 个参量间的变化关系，即可达成周期调谐与温度调谐。

改变非线性晶体的极化周期是进行QPM 波长调谐的方法之一。联立（4）式～（6）式，可得在室温（25 ℃）情况下，泵浦光波长分别为355 nm、405 nm、532 nm、780 nm 和1 064 nm 时，PPLN 晶体极化周期与信号光和闲置光输出波长的变化关系，如图2所示。由图2 可以看出，利用非线性晶体的周期调谐可以获得通信光波段和红外波段的光输出，但同时也要注意选取合适的晶体极化周期来获得所需目标波段的纠缠光。如若想选用波长为355 nm或405 nm 的泵浦光获得通信波段的纠缠光，可分别选取2.2 μm 和3.4 μm 晶体极化周期，如图2（a）和2（b）所示。但选取的晶体极化周期过小，对制备工艺要求较高，不宜采用。此时可选取较大晶体极化周期，如5 μm 的晶体极化周期，以获得红外光波段纠缠光。当选用波长为532 nm 的泵浦光进行纠缠光子对的制备时，可获得通信光波段和红外光波段的纠缠光输出，且晶体极化周期较大，易于制备，如图2（c）所示。当选用波长为780 nm 或1 064 nm 的泵浦光进行纠缠光子对的制备时，可在较大范围的晶体极化周期中获得较宽的红外光波段纠缠光输出，如图2（d）和2（e）所示。在选取晶体极化周期时还要注意，不能产生其他波段的纠缠光子对。在泵浦光波长 λp=780 nm 时，若选取的非线性晶体极化周期超过约19.66 μm，将会产生两对纠缠光子，难以分离出所需波段的纠缠光子对，如图2（d）所示，此时应注意，在选取晶体极化周期时要小于19.66 μm。若想获得更为纯净的量子光源，需要针对不同波段的泵浦光选定合适的晶体极化周期。

图2 PPLN 的周期调谐曲线Fig. 2 Periodic tuning curve of PPLN

相较于改变晶体极化周期进行周期调谐，选取适当的晶体极化周期后，通过改变晶体温度和其他方法进行波长调谐则更为方便快捷，且成本较低，是目前应用最为广泛的方法之一。实现该调谐方式是，将MgO:PPLN 晶体置于温控炉中，利用晶体温度的改变来控制输出信号光和闲置光波长。温度改变时，晶体极化周期Λ (T) 表 示为温度T的函数[20]，即：

式 中：
Λ(25)为 25 ℃时 的 极 化 周 期；

α为1.6×10-5，β为7×10-9。

在分析QPM 过程中非线性晶体的温度调谐特性时，需对（4）式～（7）式进行联立，并最终将所得到的各参数代入（5）式中进行求解。首先，在温度T和泵浦光波长给定时，由（6）式计算得出泵浦光折射率np。然后选定合适的非线性晶体在25 ℃时的极化周期 Λ(25)，即可由（7）式确定温度改变时的极化周期 Λ(T)。剩下2 个未知数，即信号光和闲置光的波长 λs和 λi，可通过将（4）式代入（5）式中，此时（5）式为关于 λs(λi)的一元方程，求解该一元方程可得到 λs(λi)， 再利用（4）式求解出 λi(λs)。按实验要求改变温度，重复上述步骤，可获得不同温度下信号光波长和闲置光波长，即可得到该晶体的温度调谐特性。

下面分别使用实验室常用的355 nm、405 nm、532 nm、780 nm 和1 064 nm 激光作为泵浦光，来分析掺5 mol%MgO:PPLN 晶体的温度调谐特性。

将泵浦光波长为355 nm、温度为20 ℃、晶体极化周期为5 μm 及各参量数值分别代入（4）式～（7）式，得到关于 λi的一元方程，解得闲置光波长λi为 378 nm，对应的信号光波长 λs为5 808 nm。以温度T为参数，通过提高温度，扫描更多的温度点，得到对应的信号光和闲置光波长数据，即可绘出晶体温度范围在20 ℃～200 ℃时的温度调谐特性，如图3（a）所示。从图3（a）可以看出，当选取适当的晶体极化周期且泵浦光 λp＝355 nm 时，输出信号光的波长随着温度升高而增大，并处于中红外波段内，而闲置光则相反，且闲置光波长变化不显著。重复上述步骤，可得其他4 个波长点的温度调谐特性，如图3（b）～3（e）所示。若想使一束出射光的波长处于通信波段或红外波段内，即可选用适当的晶体极化周期在泵浦光波长为532 nm 的情况下进行温度调谐；
若想使一束出射光的波长处于红外波段内，即可使用355 nm、405 nm、780 nm、1 064 nm 泵浦光进行温度调谐，具体结果如表2 所示。但是，在通过改变晶体温度对光参量过程进行温度调谐时，还需要选取合适的温度范围，如图3（d）所示。在温度超过约183 ℃时，会产生两对纠缠光子，难以得到纯净的所需信号光和闲置光。因此，在确定泵浦光波长和晶体极化周期后，需要选取合适的温度调谐范围，以获得更为纯净的量子光源。

图3 PPLN 晶体的温度调谐曲线Fig. 3 Temperature tuning curve of PPLN crystal

表2 PPLN 晶体的温度调谐范围Table 2 Temperature tuning range of PPLN crystal

通过深入分析SPDC 过程中动量和能量守恒条件，以掺5 mol%MgO:PPLN 周期极化准相位匹配晶体为例，分析了实验室中常用波长分别为355 nm、405 nm、532 nm、780 nm 和1064 nm 泵浦光在SPDC过程中的周期调谐特性和温度调谐特性。当泵浦光一定时，为实现对出射光在通信光或红外光波段内波长调谐，产生所需波长条件下的纠缠光子对，通过采取改变晶体极化周期和晶体温度的方法进行实验制备。根据不同实验方案，选定适当的晶体极化周期和温度，并更换晶体的色散方程，该研究方案可直接引用到使用其他非线性晶体制备纠缠光子对研究中，对获得较宽波长范围的量子光源有一定指导意义。

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