预制裂隙下铀尾矿库土质覆盖层氡析出实验研究

汪 弘，何润程，刘 永,3，洪昌寿,3，李向阳,3，罗梦柯,3，王建敏

(1.南华大学核科学技术学院，湖南 衡阳 421001；
2.南华大学资源环境与安全工程学院，湖南 衡阳 421001；
3.湖南省铀尾矿库退役治理技术工程技术研究中心，湖南 衡阳 421001)

铀尾矿库是用于堆存铀水冶尾矿的配套设施，为抑制铀尾矿库滩面氡析出，国内外大多采用覆盖隔离法进行铀尾矿库治理[1]。在干缩效应、地震作用等下极易造成尾矿库滩面覆盖层裂隙发育，导致覆盖层控氡性能退化。因此研究覆盖层裂隙发育特征与氡析出之间的影响机制[2]对铀尾库的安全治理至关重要。

多孔介质的裂隙、孔隙特征与介质氡浓度存在强相关。冯酉森等[3]研究表明在相同温度下自燃火区上覆多孔介质孔隙率大小与氡浓度呈正向相关。张炜等[4]通过采动覆岩活动规律氡气探测三维物理模拟试验，发现地层内氡浓度与裂隙闭合程度存在相关性。另外，刘艳等[5]深入研究了覆土层在水分蒸发和干缩开裂过程中控氡性能变化。在土体预制裂隙试验研究方面，韩帅等人[6]通过预制裂隙研究了黄土-泥岩斜坡在降雨入渗作用下的动态变形演化过程；
钱昭宇等人[7]通过预制X、Y状裂隙研究了不同裂隙对古滑坡堆积体降雨入渗影响的差异性。在裂隙指标选取方面，魏凌傲等人[8]以裂隙方位角，渗透系数比值和裂隙深度为土体裂隙发育量化指标研究了土体裂隙渗流规律；
刘观仕等人[9]以面积裂隙率、裂隙总长和裂隙均宽为指标研究了环境湿度与温度对膨胀土裂隙发育的影响；
这些为预制裂隙的制备提供了参考。Thu等人[10]研究表明土壤温度与氡析出率在一定范围内有着比较明显的函数关系；
茅钰才等人[11]研究表明环境湿度对土壤氡有较大影响，因此实验过程需考虑覆盖层温湿度对氡析出的影响。基于此，本文通过预制不同深度、数量和倾角的覆盖层裂隙开展氡析出模拟实验，研究裂隙特征对覆盖层氡析出的影响规律及机理，为铀尾矿库的治理提供科学依据与理论基础。

1.1 试验材料

本次试验选用的铀尾矿砂取自湖南某铀尾库滩面裸露部分深1.5 m处，其U含量为0.006%。所选覆土层材料取自衡阳本地红壤。根据《土工试验方法标准》GB/T 50123—2019测量覆土物性参数，密度为1.68 g·cm-3，自然含水率为10.8%，平均粒径为0.682 mm，标准最大干密度为1.81 g/cm3。覆土和尾砂的粒径级配累计曲线如图1所示。采用RXF分析铀尾矿砂和土壤化学成分，分析结果列于表1。铀尾矿为高硅型砂性尾矿，覆土中Al2O3和CaO含量较高、黏性较好，前者具有较好的氡析出特性，后者具有较好的降氡效果。

图1 试验材料粒径级配累计曲线

表1 试验材料化学成分分析结果(%)

1.2 试验装置

采用自制室内模拟装置进行覆土层裂隙氡析出实验，试验装置净空尺寸为30 cm×30 cm×110 cm，其中装填柱高为90 cm，集氡罩高为20 cm，材质为1 mm厚有机玻璃，柱身与集氡罩之间采用橡胶垫并通过螺栓固定密封，形成密闭腔体。氡测量采用RAD7测氡仪，实验前已在南华大学氡实验室完成了标定。实验装置如图2所示。

图2 试验装置结构图

1.3 覆盖层裂隙制备与测量

试验装置腔体下层为厚50 cm的铀尾砂，上层为厚30 cm的覆土层。实验材料每次装填4～5 cm，分多次装填、压实，直至实验厚度。装填完后依据实验方案制备裂隙场，静置96 h后开始测量。每组测量完后重新装填。氡浓度的测量模式采用连续测量模式，采样间隔5 min，测量湿度控制在10%以内，试验环境温度控制为27±0.5 ℃。

(1)不同深度的裂隙制备

为探究裂隙深度对氡析出的影响，在覆盖层两侧预制对称分布的垂直裂隙，共4组。裂隙上表面裂隙长为3 cm、宽度为1 mm、间距为10 cm，深度分别为8 cm、12 cm、16 cm、20 cm，如图3(1)～(4)所示。

图3 覆盖层不同裂隙深度制备

(2)不同数量的裂隙制备

为探究不同数量裂隙对氡析出的影响，在覆盖层中间预制等间隔垂直裂隙，共4组。裂隙上表面长度为12 cm、深度为20 cm、宽度为1 mm，裂隙数量分别为2、3、4、5条，裂隙间距分别为10 cm、5 cm、3.33 cm、2.5 cm，如图4(1)～(4)所示。

图4 覆盖层不同裂隙数量的制备

(3)不同倾角的裂隙制备

为探究裂隙倾角对氡析出的影响，在容器外壁画出相应倾角的预描线，沿着预描线预制倾斜长度为15 cm、上表面裂隙长为3 cm、宽度为1 mm的裂隙。不同裂隙倾角的实验组共3组，倾角分别为45°，60°，90°，如图5(1)～(3)所示。

图5 覆盖层不同裂隙倾角的制备

1.4 氡析出率处理方法

实验采用累积法测量滩面覆盖层的氡析出率，滩面氡析出率J的计算公式为[12]：

(1)

为减少氡浓度测量误差，采用最小二乘法对多组累积测量数据进行线性拟合计算得到斜率k，实验中氡析出面与集氡罩底面积相同，式(1)可简化为：

J=kH

(2)

式中,J为覆盖层滩面氡析出率，Bq·m-2·s-1；
ΔC为集氡罩内t时间内氡浓度累积值，Bq·m-3；
A为滩面氡析出表面积，m2；
H为集氡罩高度，m；
S为集氡罩的底面积，m2；
Δt为集氡累积时间，s；
k为氡浓度的增长速率，Bq·m-3·s-1。

2.1 累积氡浓度

覆盖层无裂隙的空白组和预制不同裂隙的实验组的累积氡浓度分别示于图6～9。由图6～9可见，集氡空间累积氡浓度与累积时间的线性相关系数R2均在0.92以上，表明氡浓度变化呈直线增长，氡泄露和反扩散作用对覆盖层累积氡浓度测量的影响可忽略[13]。在本次实验中覆盖层含水率低，土壤蒸发效应不明显，氡运移以扩散作用为主[14]。采用氡的等效扩散系数Deq表示氡在孔隙-裂隙覆盖层的扩散系数，忽略覆盖层氡的产生，可将氡在含裂隙覆盖层的扩散运移进行等效简化。氡在孔隙-裂隙覆盖层中扩散运移的等效方程为：

图6 空白组累积氡浓度及误差

(3)

(4)

孔隙-裂隙覆盖层滩面累积氡浓度与时间的线性拟合斜率值k，表征氡浓度的增长速率。其中k=J/H，在稳态条件下斜率越大氡浓度增长越快。由图6可见，无裂隙空白组斜率值为47.13，小于有裂隙的实验组。表明裂隙特征改变了红壤覆盖层的氡运移通道，覆盖层出现裂隙形成孔隙-裂隙通道时，氡有效扩散系数比纯孔隙析出要高，即裂隙可作为析出通道影响氡的析出[16]。由图7可知随裂隙深度的增加其斜率k值增大，其斜率由66.83增长至143.33，裂隙数量和倾角也呈现出相同的规律(图8、图9)。这表明随裂隙深度的增加、数量的增多和倾角的变大，其等效扩散系数也随之增大，覆盖层氡析出率增加。

图7 不同裂隙深度下滩面累积氡浓度

图8 不同裂隙数量下滩面累积氡浓度

图9 不同裂隙倾角下滩面累积氡浓度

2.2 不同裂隙场下覆盖层氡析出

由式(2)计算覆盖层氡析出率，得到了不同裂隙参数与氡析出率之间的关系，如图10～12所示。覆盖层裂隙场导致滩面氡析出的变化，本质上是可迁移氡以某种动力或动力配合的方式在土壤介质中沿孔隙或裂隙向地面运移[17]。因本次实验中其运移动力主要为扩散作用，氡在土壤介质中的扩散系数远小于空气中的扩散系数，因此氡在裂隙中的运移速度要远大于在孔隙中的运移速度[18-19]。当覆土层无裂隙条件时覆土层和尾砂交界面的可运移氡主要通过孔隙进行运移，运移速度慢，大量氡在运移过程中就已衰变，只有较少氡能够通过覆土层运移至大气中；
当覆土层出现裂隙时氡可通过孔隙-裂隙路径进行运移，随裂隙深度的增加氡运移至大气所需时间大幅度缩短，有更多氡可经覆土层析出至大气中，如图13(1)所示。由图10可知，氡析出率随着裂隙深度的增加而增加，且裂隙深度与氡析出率增长呈线性相关，其确定系数R2为0.879，不同深度的实验裂隙分布均匀且间距较大，边缘效应对实验的影响较小，由此可知裂隙深度与覆盖层氡析出呈较好的线性关系。

图10 不同裂隙深度的滩面氡析出率

由图11可知，随覆盖层裂隙数量增加氡析出呈现先快速增长后缓慢增长的趋势，采用Logistic函数进行趋势拟合，确定系数R2为0.977。前期裂隙数量由0条增至2条时，氡析出率增长0.263 Bq·m-2·s-1，而数量由2条增至5条时析出率仅增长0.131 Bq·m-2·s-1。这是由于孔隙-裂隙路径虽会加剧氡运移，造成氡析出增加，但是孔隙-裂隙路径对氡运移的影响存在影响边界，当裂隙数量增加到一定的数量时，裂隙造成的氡运移的影响区域出现重叠，裂隙通道造成的氡运移加剧效果大幅度减弱。

图11 不同裂隙数量的滩面氡析出率

将覆盖层裂隙下端到尾砂层的最短垂直距离定义为最短孔隙运移路径l。如图13(3)所示，在实验过程中不同倾角裂隙长度相同，但由于倾角不同导致了氡运移最短孔隙路径不同。由图12可知，随裂隙倾角度增加，最短孔隙路径l变短，氡析出率增加。裂隙倾角为90°时为垂直裂隙，氡析出率最高为0.402 Bq·m-2·s-1；
裂隙倾角为0°时为水平裂隙，氡析出率最小。裂隙倾角由45°增加到60°时，氡运移的最短孔隙路径减少了Δl=2.38 cm，氡析出率增加了0.164 Bq·m-2·s-1。这表明，在裂隙长度不变的情况下，裂隙倾角增大造成最短孔隙路径缩短，覆盖层氡的等效扩散系数增大，覆盖层氡析出率增加。

图12 不同裂隙倾角的滩面氡析出率

图13 氡在裂隙场中的运移路径

为衡量孔隙-裂隙路径对覆盖层氡析出的影响，引入最短孔隙路径占比ζ(0≤ζ≤1)，其为最短孔隙路径l与覆盖层的厚度L的比值。在不考虑孔隙-裂隙路径的边界效应影响情况下，对实验测试数据进行非线性回归分析，得到了最短孔隙路径占比ζ与氡析出率J之间的关系：

(5)

最短孔隙路径占比ζ与氡析出率J存在良好的相关性，随最短孔隙路径占比ζ的增大，覆盖层氡析出J减小。

(1)覆盖层裂隙会增大滩面覆盖层氡的等效扩散系数，导致滩面覆盖层氡析出增加，裂隙数量、深度和倾角分布均会影响覆盖层氡析出。

(2)覆盖层裂隙数量一定的条件下，裂隙深度增加，氡的最短孔隙运移路径变短，滩面氡析出增大，覆盖层氡析出率与裂隙深度呈线性正相关；
裂隙长度相同的情况下，裂隙倾角增大，最短孔隙运移路径缩短，滩面氡析出增大。

(3)孔隙-裂隙路径对氡运移的影响存在影响边界，影响区域出现重叠后裂隙造成的氡运移加剧效果大幅度减小，氡的析出增加大幅度降缓，当裂隙数量由2条增至5条时析出率增长0.131 Bq·m-2·s-1，远低于由0条增至2条时的0.263 Bq·m-2·s-1。

(4)采用最短孔隙路径占比ζ，分析孔隙-裂隙路径对覆盖层氡析出的影响，最短孔隙路径占比ζ与氡析出率J呈现良好的相关性。

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